研究探索：更清潔、可持續(xù)、更安全：堿活化材料在建筑工業(yè)中的綠色潛力與放射性良好實(shí)踐和一些建議

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本文選自《商品混凝土》雜志2024年第2期

更清潔、可持續(xù)、更安全：堿活化材料在建筑工業(yè)中的綠色潛力與放射性良好實(shí)踐和一些建議

容紅，陳向東，張榮 譯

［摘 要］以四種典型原始材料（粉煤灰、粒狀高爐礦渣、偏高嶺土和磚廢粉）為原料制備堿活性材料，對(duì)其粒度、元素組成和微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。采用高分辨率伽瑪射線能譜法測(cè)定所有材料中天然存在的放射性物質(zhì)（NORM）的活度濃度，以評(píng)估其放射性影響。根據(jù)歐洲原子能共同體 2013/59 指南，所有被檢測(cè)的材料都符合歐洲劑量測(cè)定指數(shù)（I）。結(jié)果表明，有必要對(duì)整個(gè)混合階段的放射性進(jìn)行精確檢測(cè)，以防止 I 超標(biāo)。且通過主成分分析法對(duì)生產(chǎn)鏈進(jìn)行了評(píng)估。

［關(guān)鍵詞］礦物聚合物；堿活化材料；天然放射性核素；天然放射性物質(zhì)；劑量測(cè)定的指標(biāo)；高分辨率伽馬射線能譜法

1 引言

當(dāng)前的環(huán)境和氣候約束促使人們使用越來越高效和可持續(xù)的材料和生產(chǎn)工藝，從而減少自然資源的開采及生產(chǎn)過程中的廢棄物和排放^[1]

在建筑行業(yè)中，堿活性材料（AAMs）和地聚合物因其眾多優(yōu)勢(shì)而越來越受歡迎^[2]。特別是，由于原料中碳酸鹽成分幾乎不存在，生產(chǎn)過程不需要煅燒，因此這些材料的生產(chǎn)可以大幅減少二氧化碳排放，并且由于較低的工藝溫度，能源成本較低，從而涉及更低的化石燃料排放^[3]

此外，所采用的起始材料越來越多地引入來自礦物的工業(yè)固體廢物，例如，以粉煤灰為基礎(chǔ)的能源生產(chǎn)或來自金屬冶煉。在初級(jí)工業(yè)周期結(jié)束時(shí)，某種程度上保留了類地質(zhì)基質(zhì)，這表明廢物回收是生產(chǎn)建筑材料的另一種途徑^[4,5]

AAMs和地聚合物被定義為無機(jī)鋁硅酸鹽粘合劑^[6]。盡管關(guān)于該主題的首次報(bào)道可以追溯到1979年，但自2000年以來，由于優(yōu)化配方在機(jī)械強(qiáng)度、耐高溫性、耐久性和環(huán)境可持續(xù)性方面的出色表現(xiàn)^[8]，人們對(duì)其的研究興趣穩(wěn)步增加^[4,5,7]。Provis^[8]將這類材料定義為可持續(xù)的粘結(jié)劑系統(tǒng)，與傳統(tǒng)膠凝材料相比，它具有不同，但重要的特征，如多功能性和局部適應(yīng)性。為了制備AAMs和地聚合物，可以使用各種回收原始材料。研究中使用最多的原材料來自工業(yè)副產(chǎn)品，即燃煤產(chǎn)生的粉煤灰或煉鐵生產(chǎn)產(chǎn)生的爐渣^[8,9]。然而，由于AAMs的原始材料（precursors）被定義為富含無定形SiO和Al的鋁硅酸鹽材料，因此廣泛的城市和工業(yè)副產(chǎn)品可以很好地應(yīng)用于堿活化，例如城市垃圾焚燒、拆遷、建筑行業(yè)的陶瓷廢物、水處理廠的沉積物（污水污泥）以及農(nóng)業(yè)和礦產(chǎn)工業(yè)的廢物^[9]。原始材料的選擇最有趣的方面之一是就地取材，因此可最大限度地減少原材料的運(yùn)輸并減少垃圾填埋^[8,10]。這種方法將減少最終產(chǎn)品對(duì)環(huán)境的影響，因?yàn)橥ǔ＿\(yùn)輸階段會(huì)嚴(yán)重降低環(huán)境的可持續(xù)性^[8,11]。另一方面，由于潛在的原始材料種類繁多，具有不同礦物學(xué)/技術(shù)來源、化學(xué)成分、形狀和粒度，因此通用配方的開發(fā)（如膠凝材料）較緩慢。因此，混合設(shè)計(jì)優(yōu)化是開發(fā)AAMs的基本過程之一^[7,8,10]。為了優(yōu)化最終產(chǎn)品的性能，需要對(duì)堿性活化劑（即堿金屬氫氧化物和硅酸鹽）（通常是水溶液）和固體活化劑進(jìn)行精確調(diào)整，以生產(chǎn)所謂的“單組分地聚合物”^[4]。作為建筑材料，AAMs常通過在混合物中添加不同級(jí)配的天然或再生骨料，制成普通或輕質(zhì)粘合劑、砂漿和混凝土。

總的來說，AAMs的使用在可持續(xù)性方面表現(xiàn)出色，至少實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)基本目標(biāo)，即減少變暖的潛在貢獻(xiàn)和減少固體廢物管理。就后一個(gè)目標(biāo)而言，近期的文獻(xiàn)表明，除了有助于減少垃圾填埋處理固體廢棄物外，由廢棄物制成的AAMs被證明在化學(xué)方面是安全的，與通常受浸出影響的母材相比，其釋放有害成分的傾向可以忽略不計(jì)^[12]。在這方面，AAMs的固有特性非常有價(jià)值，甚至有人提出將其作為放射性廢物的有效固化劑^[13]

實(shí)際上，回收的廢棄物可能存在一種潛在的危害^[14]，因?yàn)樯a(chǎn)過程涉及原存在于原材料中的特定痕量物種的再分配和濃縮，隨后根據(jù)其物理化學(xué)性質(zhì)轉(zhuǎn)移到最終產(chǎn)品，和（或）轉(zhuǎn)移到廢棄物和排放物中，因此需要根據(jù)環(huán)境要求和法律限制進(jìn)行處理、減量和處置^[14]

礦物/巖石原料通常含有天然存在的放射性核素，主要與^238,235U和²³²Th三個(gè)放射性家族有關(guān)，此外還有一些原始放射性核素，其中最重要的是⁴⁰K，它是天然鉀的一個(gè)恒定而少量的放射性同位素^[15,16]。由于它們?cè)陉懙貛r石和土壤中普遍存在，所有這些物質(zhì)都被定義為在巖石和土壤中濃度水平高度可變的自然放射性物質(zhì)（NORM）。

眾所周知，事實(shí)上巖石和礦物的NORM范圍隨巖石類型、形成過程和晶體性質(zhì)的變化而變化，總體上代表了所謂的“地質(zhì)多樣性”^[17]。相關(guān)的細(xì)節(jié)已廣為報(bào)道，例如，Schon，2015^[16]。因此，要對(duì)來自自然環(huán)境的輻射劑量不斷進(jìn)行評(píng)估和更新，同時(shí)建筑材料，包括直接使用的石頭或通過研磨和混合制成磚、瓦和混凝土建筑材料的巖石復(fù)合材料，長(zhǎng)期以來，人們一直對(duì)其放射性水平進(jìn)行檢測(cè)^[2,7,12]。然而，值得注意的是，盡管巖石中NORM的平均濃度范圍可以用于對(duì)巖石及其地球化學(xué)進(jìn)行分類，但由于它們?cè)诘刭|(zhì)時(shí)間尺度上經(jīng)歷了復(fù)雜的生物地球化學(xué)作用，即使在單一的巖性分類中，天然放射性也是高度可變的。由于歐洲原子能機(jī)構(gòu)指南2013/59的執(zhí)行和相關(guān)的輻射防護(hù)限制，建筑材料中的放射性正在受到越來越多的檢測(cè)。近期的主要相關(guān)信息和數(shù)據(jù)來源可以在許多出版物中找到^[18-22]。除了自然多樣性之外，近來對(duì)地球表面任何類型資源的開采都可能因提取、開采、加工和處置所帶來的環(huán)境物理化學(xué)變化，進(jìn)一步改變地質(zhì)固體的原始組成。

長(zhǎng)期以來，人們一直認(rèn)為具有廣泛活動(dòng)濃度水平的地質(zhì)材料和工業(yè)活動(dòng)中礦產(chǎn)資源的開采都是潛在的重要輻射源，導(dǎo)致相對(duì)于平均人口暴露量而言的過量輻射劑量^[23]。特別是，引用的文件強(qiáng)調(diào)了原材料和廢棄物中的NORM如何富集，導(dǎo)致在給定生產(chǎn)過程的各個(gè)階段產(chǎn)生過量的輻射劑量，例如瓷磚工業(yè)中的磷肥和鋯石^[15,24]。因?yàn)榻?jīng)過特殊處理，原料中的元素和放射性同位素也可能在最終產(chǎn)品和固體廢棄物中發(fā)生分餾和（或）富集。巖石材料產(chǎn)生的固體廢棄物通常比母材放射性更強(qiáng)，如常見的粉煤灰、磷石膏或赤泥，它們分別來自煤炭燃燒、用磷灰石制磷肥和鋁生產(chǎn)的副產(chǎn)品^[23,25]。由于這些廢棄物與工業(yè)生產(chǎn)過程導(dǎo)致的放射性增強(qiáng)有關(guān)，因此提出了“技術(shù)增強(qiáng)天然放射性物質(zhì)”（TENORM）的概念，并需要對(duì)由此產(chǎn)生的總輻射劑量進(jìn)行評(píng)估。

迄今為止，文獻(xiàn)中關(guān)于AAM放射學(xué)特征的研究報(bào)道較少，主要涉及非常特殊的原始物，如赤泥、生產(chǎn)后粘土、橄欖生物質(zhì)灰和放射性原始物^[26-31]

本項(xiàng)工作的創(chuàng)新之處在于，我們首次調(diào)查了基于最流行的工業(yè)固體廢棄物原始材料（中高嶺土、粉煤灰、磨粒高爐爐渣和陶瓷廢料粉末）的AAMs和地聚合物中的NORM特性，以評(píng)估其是否符合歐盟最新的輻射防護(hù)法規(guī)（根據(jù)歐洲原子能共同體指南2013/59^[25]），并作為D.L. 101, 2020年7月31日引入意大利法規(guī)^[32]。這些規(guī)定需要評(píng)估所有建筑材料中的NORM，因?yàn)檫@些材料可能在伽馬（）輻射潛能和氡輻射率方面對(duì)人口的平均輻射劑量產(chǎn)生影響。這一點(diǎn)在室內(nèi)條件下尤其重要，因?yàn)樵谑覂?nèi)通風(fēng)條件下，輻射劑量取決于建筑材料直接生產(chǎn)的伽馬（）輻射以及氡子輻射和隨后吸收的持續(xù)時(shí)間。

本文系統(tǒng)分析了四個(gè)系列AAMs的高分辨γ射線能譜，包括所有起始原料和廢棄原始物的堿活性源。在堿活化過程中，對(duì)樣品的特定NORM組成和濃度水平進(jìn)行了表征，并計(jì)算了歐洲原子能機(jī)構(gòu)法規(guī)中各自的劑量學(xué)指數(shù)I，以評(píng)估其是否符合輻射防護(hù)安全要求。

采用基于主成分分析（PCA）的多變量分析方法對(duì)收集到的輻射測(cè)量數(shù)據(jù)集進(jìn)行分析，以評(píng)估其相對(duì)差異，并探討在建筑材料領(lǐng)域進(jìn)行系統(tǒng)分類的潛力。

2 材料與方法

2.1 材料

在前人研究的基礎(chǔ)上，選擇不同的原始材料制備堿活化的粘結(jié)劑和砂漿^[33-38]。選擇德國(guó)BauMineral公司（EFA - fuller?，德國(guó)）提供的F級(jí)（符合ASTM C618標(biāo)準(zhǔn)）粉煤灰（FA）、法國(guó)ECOCEM公司提供的碎粒高爐渣（GGBS）和由維納柏格公司從意大利貝盧諾Villabruna di Feltre工廠提供的磚廢粉（BWP）作為廢棄物原始材料。而將法國(guó)ARGECO公司提供的閃煅偏高嶺土（MK）作為參照原始物。表1顯示了使用電感耦合等離子體光學(xué)發(fā)射光譜法（ICP-OES, PerkinElmer, AVIO 550 Max）測(cè)量的不同材料中氧化物成分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)。原始材料的化學(xué)組成是堿活化混合料優(yōu)化設(shè)計(jì)的依據(jù)。MK和FA主要為鋁硅酸鹽源（FA中SiO +Al≈80%，MK中SiO + Al> 90%），CaO和Fe含量較低；BWP的SiO含量也最多，Al和CaO含量較低，但兩者數(shù)量接近。結(jié)果表明，GGBS中CaO含量非常高，占總成分的50%以上。

除化學(xué)成分外，四種原始材料在粒徑分布和顆粒形狀方面也有所不同，如圖1和表2所示。表2列出了與粒徑分布有關(guān)的主要參數(shù)，包括中值（d(50)）以及10%或90%的樣品的粒度值，即d(10)和d(90)。這些數(shù)據(jù)由激光散射粒度分析儀（Mastersizer 2000，Malvern）測(cè)量得到。在所選的原始材料中礦渣的顆粒尺寸最小，F(xiàn)A的中值約為15m，但粒度分布比礦渣廣。BWP和MK的粒度分布相當(dāng)，中值粒度為41m（圖1a）。

圖1b顯示了使用場(chǎng)發(fā)射電子槍儀器（FEG-SEM，Tescan Mira3）通過掃描電子顯微鏡獲得的四種原始材料的微結(jié)構(gòu)。主要觀察了顆粒在形狀和尺寸的形態(tài)學(xué)方面典型特征。FA主要呈現(xiàn)球形（同文獻(xiàn)^[39]的檢測(cè)結(jié)果）、GGBS和BWP顯示出不規(guī)則的形狀，有棱角。最后，MK表現(xiàn)出片狀形態(tài)，這也在以前的研究^[35]中報(bào)道過。

通過添加活化劑和硅酸鹽組分制備AAMs。為了活化所選的原始材料，使用了不同的堿性溶液。將鈉氫氧化物（NaOH）顆粒（由適馬奧爾德里奇公司提供，ACS試劑，含量 98%）溶解在硅酸鈉溶液中制備8M溶液（320g NaOH溶解在1L去離子水中）。用于活化的硅酸鈉溶液（由意大利Ingessil s.r.L提供的NaSiO），其成分為29.9% SiO、14.4% NaO和55.7% HO。最后，用于BWP的活化劑中，使用無水鋁酸鈉（由Sigma Aldrich提供的技術(shù)級(jí)NaAlO）來調(diào)節(jié)堿活化混合物中Al的含量。配制砂漿時(shí)，加入符合EN 196-1:2016^[40]的具有固定粒徑分布（d_max = 2mm）的標(biāo)準(zhǔn)硅質(zhì)砂（SiO > 96wt%）作為細(xì)骨料。

2.2 樣品制備

AAMs的制備方案如圖2所示。本研究利用兩種工業(yè)廢渣和偏高嶺土這三種不同的原始材料制備了四種AAMs，偏高嶺土是堿活化技術(shù)中最常用的材料^[7]。堿活化粘結(jié)劑和砂漿的制備參考了前人研究^{[33,34,36,37]}的優(yōu)化配合比設(shè)計(jì)。用于制備水泥凈漿和砂漿樣品的各組分用量見表3。堿活化凈漿用P表示，砂漿用M表示，堿活化所用原始材料用字母縮寫表示（即FA =粉煤灰，GGBS =磨粒高爐渣，BWP =磚廢粉，MK =偏高嶺土）。所有樣品在室溫條件用塑料袋密封養(yǎng)護(hù)至齡期。

2.3 特性描述

2.3.1 高分辨率伽馬射線光譜測(cè)定法

所有檢測(cè)都是在密封條件下養(yǎng)護(hù)28天后進(jìn)行的。使用高分辨率伽馬射線光譜測(cè)定法檢測(cè)原料和所制試樣中NORM的放射性濃度水平。樣品分析使用p型HPGe同軸探測(cè)器（PROFILE，Ortec-Ametek Inc.），能量范圍20～2000keV。探測(cè)器的相對(duì)效率為38%，在1332.5KeV處的分辨率（FWHM）為1.8KeV。將標(biāo)準(zhǔn)液體（?？颂?amp;齊格勒Multinuclide標(biāo)準(zhǔn)溶液750L）置入廣口瓶（直徑= 56mm；厚度= 10mm）校準(zhǔn)系統(tǒng)的能量和效率，進(jìn)行定量分析。采集1天的光譜以優(yōu)化峰值分析。隨后用Gamma Vision-32軟件包（版本6.08，Ortec-Ametek Inc.）處理和分析光譜。根據(jù)Gilmore （2008）^[41]提出的方法，在²²⁶Ra-²³⁸U與自然²³⁵U / ²³⁸U同位素比值之間存在長(zhǎng)期平衡的假設(shè)下，通過²³⁵U干涉修正峰面積，在186KeV下測(cè)定了²²⁶Ra。然后用放射子體²²⁶Ra和²²⁸Ac / ²¹²Pb的放射量測(cè)定²³⁸U和²³²Th。

根據(jù)所使用的專用軟件，定義與濃度活動(dòng)相關(guān)的誤差為總不確定度，并在k = 1置信水平（1）下計(jì)算。該參數(shù)通過幾個(gè)不確定度的傳播獲得，例如作為主要貢獻(xiàn)的計(jì)數(shù)不確定性和與效率相關(guān)的不確定性等。

最小可探測(cè)活度（CRMDA）是根據(jù)GammaVision中可獲得的所謂傳統(tǒng)ORTEC方法使用等式(1)計(jì)算的：

其中：SENS——光譜分析卡中的峰值臨界值，%，本研究中為40%；

——譜峰本底值；

LT——測(cè)量活時(shí)間，s。

理事會(huì)指南2013/59/Euratom^[23,25]附件VIII定義了活度濃度指數(shù)（I），以量化和規(guī)范建筑材料中放射性核素產(chǎn)生的伽馬輻照（公式(2)）：

其中：C_Ra226、C_Th232和C_K40——分別為²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的活度濃度，用Bq/kg表示，通過伽馬射線能譜法測(cè)定。因此，活度濃度指數(shù)值1被作為保守安全閾值，低于該閾值建筑材料在放射學(xué)上是安全的，閾值劑量1，對(duì)應(yīng)于每年1毫西弗的最大允許值^[42]。在實(shí)踐中，當(dāng)建筑材料的I指數(shù)小于1時(shí)，被認(rèn)為是安全的。

明確使用²²⁶Ra而不是其母體²³⁸U，表明它們具有相對(duì)的放射性影響。在天然放射性族中，雖然所有成分均存在，接近或不是長(zhǎng)期平衡，但各種放射性核素在輻射類型和輻射能量上并不等同。因此，在²³⁸U族中，最關(guān)鍵的放射性核素是²²⁶Ra向下的核素，因?yàn)樗c²²²Rn直接相關(guān)，而²²²Rn是個(gè)體輻射劑量的主要貢獻(xiàn)者，其輻射具有顯著的輻射危害。氡實(shí)際上是一種稀有的放射性氣體，它從任何巖石、土壤及其衍生物中釋放出來，釋放速率取決于材料中²²⁶Ra的初始濃度，以及在溫度、壓力和濕度影響下的孔隙中。此外，它還會(huì)進(jìn)一步衰變?yōu)橐幌盗蟹派湫宰芋w核素，從而產(chǎn)生復(fù)雜的多重輻射，包括衰變和與²³⁸U族最相關(guān)的衰變^[43]

因此，使用指數(shù)I是一個(gè)快速和實(shí)用的方法，便于選擇輻射安全的建筑材料，盡管這些材料可能具有多重和復(fù)雜的輻射危害。

2.3.2 多變量分析

根據(jù)NORM數(shù)據(jù)對(duì)AAMs、其原始材料和活化劑進(jìn)行了PCA比較。PCA^[44,45] 是一種綜合的化學(xué)計(jì)量學(xué)技術(shù)，它以原始變量（本例中為 NORM 活性）的線性組合為基礎(chǔ)，旋轉(zhuǎn)這些變量所跨越的空間，以獲得一個(gè)新的空間，其第一個(gè)向量（主分量，PCs）攜帶大部分原始信息（解釋方差，EV%）。通過這種方式，2D圖或3D圖可以從樣本和變量的相似性或不相似性，以及哪些變量對(duì)樣本分布的影響最大等方面來全面描述問題。

在本研究中，PCA是使用R軟件（R Core Team，奧地利 維也納），使用自制的腳本進(jìn)行的。

3 結(jié)果和討論

3.1 輻射數(shù)據(jù)

表4為所有分析材料的放射性濃度（Bq/kg），這些材料包括用于堿活化的廢棄物（FA、GGBS和BWP）、天然（MK）原始材料，及中間產(chǎn)品和最終產(chǎn)品。還顯示了AAMs處理中使用的試劑/成分。

試劑（NaOH, NaAlO和NaSiO）包括用于硅酸鋁初始化學(xué)反應(yīng)的堿性物質(zhì)和用于制備砂漿的砂。所有分析材料的NORM含量都非常低。對(duì)于NaOH來說，鑒于其工業(yè)生產(chǎn)鏈，這是意料之中的事，而對(duì)于其他物質(zhì)，特別是含有硅酸鹽的物質(zhì)，情況就不那么簡(jiǎn)單了，尤其是砂，由于這些物質(zhì)都來源于巖石，其所含NORM的濃度水平各不相同。對(duì)于我們所分析的一式三份的砂，NORM水平都非常低。不過，下文還將發(fā)表一些進(jìn)一步的意見，對(duì)一些防止放射依從性的潛在和意外失敗的一般指南的評(píng)論。

在天然放射性核素中，原始材料的NORM活度濃度最高，活化劑和硅質(zhì)組分的活度濃度最低。凈漿和砂漿居中，這是由于試劑起到了稀釋作用?？偟膩碚f，我們發(fā)現(xiàn)在本實(shí)驗(yàn)條件下，如劑量學(xué)指數(shù)的結(jié)果值所示，與原始材料相比，AAMs的生產(chǎn)帶來了輻射危害降低的有利影響，這與先前的文章^[4]結(jié)論一致。

煤炭這種化石是迄今為止使用量巨大的燃料。長(zhǎng)期以來，煤炭能源產(chǎn)生的副產(chǎn)品——粉煤灰FA一直被用于水泥和混凝土、磚和瓦等建筑材料以及AAMs中^[4]，以減少其在垃圾填埋場(chǎng)的處置 ^[5]。在燃燒過程和固有的固體質(zhì)量減少之后，與母體燃料相比，煤灰歷來被認(rèn)為富含無機(jī)和礦物成分，也包括重金屬和NORM，需要仔細(xì)管理。因此，在本研究中，我們發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)A不僅顯示出最高的活度濃度值，而且正如預(yù)期的那樣，劑量學(xué)指數(shù)為1.74，這與過去關(guān)于該主題的文獻(xiàn)，甚至包括關(guān)于建筑材料輻射防護(hù)的第一份歐共體文件一致^[42]。這一數(shù)值大大超過了歐洲原子能共同體指南規(guī)定的單位值閾值，再次顯示了FA作為建筑材料長(zhǎng)期以來的關(guān)鍵問題。然而，與FA在水泥和混凝土中的使用不同，AAM處理有效地解決了放射性問題，至少在我們的案例中是這樣，文后將給出一些進(jìn)一步的評(píng)論和相關(guān)的一些額外建議。

GGBS是由煉鐵過程中產(chǎn)生的鋼鐵副產(chǎn)品組成的經(jīng)研磨后的高爐渣，廣泛應(yīng)用于AAMs^[4]。本文分析的樣品顯示NORM含量低于FA，盡管其劑量學(xué)指數(shù)遠(yuǎn)低于所給的閾值，但比Sofili等人 ^[46]的研究結(jié)果高。這意味著，盡管有龐大的數(shù)據(jù)庫(kù)可用，但由于鐵礦石的天然成分以及所涉及的工業(yè)過程存在顯著差異，因此需要提前系統(tǒng)地檢查是否符合歐洲原子能共同體2013/ 59號(hào)指南的放射性標(biāo)準(zhǔn)。

BWP的輻射測(cè)量數(shù)據(jù)也證實(shí)了這一觀點(diǎn)。在這種情況下，所分析的原始材料呈現(xiàn)出與GGBS相當(dāng)?shù)腘ORM含量，盡管⁴⁰K水平明顯更高，導(dǎo)致I值大于1。這并不奇怪，因?yàn)槿缫运?，磚及其廢料將在其所有地球化學(xué)多樣性中保留母材的輻射指紋，而不受自然或技術(shù)影響。值得注意的是，在我們的實(shí)驗(yàn)室中，為了研究和委托目的，每年對(duì)建筑材料（主要是瓷磚及其原材料，但也包括AAMs，如Sas等人，2019^[47]）的大量樣本進(jìn)行NORM分析；在這一框架中，對(duì)一組32塊磚樣本進(jìn)行的I評(píng)估的平均值在1.07至0.44之間，平均值為0.73±0.19（Tositti等人未發(fā)表的數(shù)據(jù)），而在對(duì)巖石放射性水平可能較高的尤加尼安山火山巖廢料或陶瓷污泥進(jìn)行調(diào)查后發(fā)現(xiàn)，用這種火山巖廢料生產(chǎn)的磚塊的I值介于0.53～0.82 ^[19]

MK通常作為AAM產(chǎn)品的天然參照物，嚴(yán)格來說它是高嶺土礦物的衍生物，基本上屬于粘土，是對(duì)高嶺土經(jīng)熱處理而得來的^[2,7]

Walley El-Dine等人^[48]廣泛分析了來自埃及以及非常遙遠(yuǎn)的地方的不同樣品，顯示出粘土中的放射性變化很大，這與粘土的來源地區(qū)有很大關(guān)系。

在本研究中，所測(cè)NORM的活度濃度較低，而Ivanovic等人^[49]研究測(cè)得的含量比我們高4～5倍。這兩組數(shù)據(jù)與Walley El-Dine等人^[48]測(cè)量的范圍一致。然而，后者測(cè)得I>1再次表明，鑒于任何類型的礦物及其衍生物在成分（包括放射性核素）上的自然變化性，在生產(chǎn)前需要對(duì)所有成巖材料進(jìn)行精確的放射性檢查。

有趣的是，從輻射學(xué)的角度來看，如果在實(shí)驗(yàn)評(píng)估后沒有進(jìn)行充分的評(píng)判，輻射項(xiàng)可能仍然很高，但盡管如此，一些研究人員提出，無論原始的天然放射性如何，AAMs的產(chǎn)生仍然呈現(xiàn)出有趣的優(yōu)勢(shì)。事實(shí)上，正如Lu等人^[5]所揭示的那樣，可以通過提高對(duì)材料孔隙的“密封”效果，對(duì)鋁硅酸鹽生成AAMs的過程進(jìn)行改進(jìn)，從而阻止氡及其子體從材料中釋放出來^[50,51]。尤其是在室內(nèi)環(huán)境中，在室內(nèi)通風(fēng)有限的情況下，氡的積聚可能會(huì)在吸入時(shí)造成嚴(yán)重的輻射危害^[52]。表5表明本研究就最常分析的放射性核素（²²⁶Ra，²³²Th，以及40k）的放射性濃度得出的結(jié)果與之前文獻(xiàn)中報(bào)告的結(jié)果高度一致。表5中的地質(zhì)聚合物是根據(jù)所引用參考文獻(xiàn)中報(bào)道的原材料的化學(xué)成分進(jìn)行排序的，但這些原材料的來源一般與本研究中使用的材料不同。這表明可用于生產(chǎn)地質(zhì)聚合物的材料（通常是廢料）可變性非常大。

最后，我們對(duì)表征的原材料進(jìn)行了評(píng)論。在這項(xiàng)工作中分析的所有樣品的NORM都可忽略不計(jì)，表明它們能夠作為原材料的“稀釋劑”，這表明它們?cè)跍p少最終產(chǎn)品的潛在輻射危害方面發(fā)揮了有利作用。

我們?cè)俅谓ㄗh有必要仔細(xì)檢查砂，砂可能會(huì)像粘土一樣受到NORM意外變化的影響。以我們本次研究中所做的實(shí)驗(yàn)舉例。我們?cè)跍y(cè)量其中一種AAMs的樣本時(shí)注意到，盡管進(jìn)行了多次的測(cè)量，但其中一個(gè)砂漿的數(shù)據(jù)出現(xiàn)了異常。經(jīng)檢查發(fā)現(xiàn)在一個(gè)單一樣品中，我們使用了不同批次的砂作等分試樣，發(fā)現(xiàn)盡管它是粒度標(biāo)準(zhǔn)的材料，但與本文的其他樣本相比，其地理來源截然不同，這證實(shí)了用于混合物中的材料需要格外小心。

3.2 劑量學(xué)指數(shù)在 AAMs 制備過程中的演變

只考慮劑量指數(shù)（I）就可以得到更具體的考慮因素。圖3顯示了每種材料及其相關(guān)中間產(chǎn)品（凈漿）和產(chǎn)品（砂漿）的柱形圖；統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)是根據(jù)其重復(fù)測(cè)量的數(shù)據(jù)計(jì)算出來的。

從圖3中可以看出，所有砂漿樣品的劑量學(xué)指數(shù)都低于限定值1.0（紅色虛線），例如三種活化劑和砂子樣品。但原始材料和砂漿卻有不同的表現(xiàn)。BWP和FA原始材料的中值（分別為1.11和1.69）均高于推薦限值，GGBS（0.72）略低于推薦限值，MK的中值為0.97，其平均值與推薦限值1.0無顯著差異（顯著性水平0.05）。除了FA_P的I值為1.47之外，其他凈砂的I中值均低于1.0。值得注意的是，可以沿著每個(gè)樣品的反應(yīng)鏈（圖3從左到右）進(jìn)行分析：原始材料的I中值最高，反應(yīng)變?yōu)閮羯?，I的中值逐漸降低，當(dāng)AAMs變成砂漿時(shí)，I中值達(dá)到最小值。最后一段的下降也很大，如M_FA的I中值達(dá)到0.22。

總的來說，可以觀察到，在生成AAMs的反應(yīng)過程中，所分析的所有放射性元素的活度濃度都顯著降低。這種趨勢(shì)體現(xiàn)在活性指數(shù)I的下降上，從凈漿到砂漿的最后這一段，即砂漿與硅砂混合時(shí)，下降尤為明顯。然而，有些放射性元素，如⁴⁰K和²²⁶Ra，在原始材料與堿活化劑第一次反應(yīng)后的下降并不總是很明顯。這就解釋了為什么FA和MK的I中值從原始材料到凈漿只有輕微的下降。

3.3 多變量分析

將測(cè)得的AAMs、原始材料和活化劑的活度濃度數(shù)據(jù)用于計(jì)算PCA模型，以評(píng)估每個(gè)所分析的放射性元素在反應(yīng)鏈中的行為。該組數(shù)據(jù)由4類AAMs及其相應(yīng)的原始材料（BWP、FA、GGBS和MK）、凈漿、活化劑（NaOH、NaSiO和NaAlO）和兩個(gè)砂樣組成。由于砂可能對(duì)最終的AAMs在NORM方面產(chǎn)生不可忽略的影響，因此在此試驗(yàn)中包含了兩個(gè)砂樣。如前所述，建筑材料是否符合Euratom的要求，是由各種成分的NORM混合物決定的。對(duì)于砂樣，經(jīng)驗(yàn)告訴我們需要檢查其NORM含量，因?yàn)槠渲幸环N砂表現(xiàn)出非常低的NORM水平，能夠有效地稀釋母體廢料中的NORM，但另一種砂卻不是。因此，砂的來源產(chǎn)地和少量化學(xué)成分可能在放射性安全方面影響顯著。

每個(gè)樣品重復(fù)測(cè)量3次，有些樣品由于測(cè)量中的不確定度而重復(fù)5次。最終的數(shù)據(jù)集由66個(gè)對(duì)象（樣本的重復(fù)）和8個(gè)變量（7個(gè)NORM和劑量學(xué)指數(shù)I）組成。圖4顯示了由PCA模型獲得的雙標(biāo)圖。雙標(biāo)圖將得分和載荷按比例放大到區(qū)間（-1；+1）后得到的，使兩者顯示在同一圖譜上。

圖4中顯示的兩個(gè)主體PC1和PC2，共占總方差的94.1%，因此它們幾乎代表了數(shù)據(jù)中包含的全部信息。包括I在內(nèi)的所有變量都在圖的右側(cè)，PC1數(shù)值為正。還有兩組很好區(qū)分的NORM變量，它們?cè)趫D中的接近程度表明了他們之間具有很強(qiáng)的相關(guān)性：第一類是²³²Th族的主要發(fā)射體，即²¹²Bi、²¹²Pb和²²⁸Ac；第二類是²³⁸U族的主要發(fā)射體，即²²⁶Ra、²¹⁴Bi和²¹⁴Pb，與⁴⁰K的相關(guān)性也較低。

從圖4中變量的分布可以定性地看來，位于圖左側(cè)PC1為負(fù)值的樣品在所有放射性核素中的濃度最低。實(shí)際上，在PCA中，位于某一變量的同一象限的樣本，其濃度最高，而位于某一變量相反象限的樣本，其濃度較低。這通常表現(xiàn)為分?jǐn)?shù)和載荷之間的“象限對(duì)應(yīng)關(guān)系”。因此，圖4顯示活化劑的所有放射性核素深度最低。還可以看出，與原始材料（三角形）和凈漿（圓圈）樣品相比，砂漿樣品（用全方格表示）的所有放射性核素濃度也較低。此外，圖4可以從右往左查看AAMs生產(chǎn)鏈。例如，從雙標(biāo)圖下部的三角形（代表原始材料）到凈漿樣品（圓圈），最后到砂漿產(chǎn)品（全方格），暗紅色代表的是BWP這一條鏈。這種分布模式對(duì)所有AAMs都大致適用，除了原始材料和凈漿之間有一些輕微的重疊（如紫色的MK）。從圖4的雙標(biāo)圖也可以推斷，MK原始材料和凈漿由于位于PC2的正值位置，因此主要集中在²¹²Bi、²¹²Pb和²²⁸Ac，而其他原始材料通常主要集中在其他放射性元素中。變量I位于兩組放射性核素的中間，因?yàn)樗挠?jì)算需要²¹²Pb，²³²Th（²²⁸Ac）和²²⁶Ra，⁴⁰K這兩組成對(duì)元素的濃度。其值在FA原始材料（淺藍(lán)色方格）和所有原始材料中最高。

4 結(jié)論

對(duì)堿活性材料（AAMs）生產(chǎn)鏈上的放射性再分布模式進(jìn)行了詳細(xì)的研究。四種不同類型的工業(yè)固體廢棄物被用作原始材料。在進(jìn)行化學(xué)處理將其轉(zhuǎn)化為堿活性材料之前，對(duì)其粒度測(cè)定方法進(jìn)行了詳細(xì)的表征。通過高分辨率伽瑪射線能譜法對(duì)所有材料的NORM的活度濃度進(jìn)行了準(zhǔn)確的表征了，并計(jì)算了基于歐盟指南2013/59的劑量學(xué)指標(biāo)。

在所有情況下，根據(jù)所使用的所有材料和反應(yīng)物的輻射特性，砂漿（即最終的AAMs產(chǎn)品）都符合目前歐洲建筑材料的放射標(biāo)準(zhǔn)。此外，發(fā)現(xiàn)所有AAMs家族的輻射指數(shù)都有所下降，從原始材料的較高值（在某些情況下不符合法律限制）到最終AAMs的較低值，這表明該回收方法可能非常高效。

通過PCA對(duì)整組數(shù)據(jù)進(jìn)行多元分析，包括通過伽馬射線能譜定量的所有放射性核素，使我們能夠指出堿活化材料在化學(xué)處理前后的有效分類。此外，還可以評(píng)估每個(gè)AAMs族中特定放射性核素的富集程度（特別是²³²Th和²³⁸U的衰變過程）。

最后，為能夠在符合輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)條件下，最佳地和安全地利用原始材料，本工作給出了建議和注意事項(xiàng)。

（校譯：寧夏）

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供稿人：容紅，陳向東，張榮 譯

編輯員：李海亮

審核人：孫繼成，寧夏

【標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范】

《建筑固廢再生砂粉應(yīng)用技術(shù)規(guī)范》行標(biāo)

《建筑物綠色拆除與建筑垃圾綜合利用技術(shù)規(guī)程》CECS

《預(yù)拌混凝土使用說明書》團(tuán)標(biāo)

《砂漿和混凝土用石屑》團(tuán)標(biāo)

《預(yù)拌混凝土產(chǎn)品質(zhì)量追溯規(guī)范》團(tuán)標(biāo)

【會(huì)議培訓(xùn)】

2025全國(guó)混凝土行業(yè)創(chuàng)新發(fā)展與廢棄物資源再生技術(shù)交流大會(huì)

第十屆全國(guó)建筑固廢和余泥渣土處理及資源化利用大會(huì)暨中國(guó)砂石協(xié)會(huì)建筑固廢利用分會(huì)年會(huì)

2025第二十一屆全國(guó)商品混凝土可持續(xù)發(fā)展論壇暨2025中國(guó)商品混凝土年會(huì)

預(yù)拌（商品）混凝土應(yīng)用技術(shù)和工藝技能線上培訓(xùn)

混凝土（砂漿）試驗(yàn)檢測(cè)方法實(shí)操教學(xué)線上培訓(xùn)

【咨詢服務(wù)】

科技成果評(píng)價(jià)

預(yù)拌混凝土質(zhì)量追溯研究

高速公路及橋涵高性能混凝土技術(shù)咨詢

課題研究

研發(fā)中心建設(shè)

產(chǎn)品檢測(cè)

綠色建材產(chǎn)品認(rèn)證

[綠滿庭院]《HJ建筑圍護(hù)結(jié)構(gòu)自保溫技術(shù)體系》推廣等

【建材“雙碳”業(yè)務(wù)】

低碳膠凝材料研發(fā)與制備

復(fù)合摻合料和再生復(fù)合摻合料研發(fā)與制備

建筑垃圾處置與資源化利用

建筑垃圾再生砂粉應(yīng)用技術(shù)

建筑垃圾再生輕粗骨料技術(shù)

碳化再生骨料制備技術(shù)

【期刊著作】

《新技術(shù)在混凝土中的應(yīng)用》圖書

《常見預(yù)拌混凝土質(zhì)量事故分析百例》圖書

《預(yù)拌混凝土企業(yè)標(biāo)準(zhǔn)化試驗(yàn)室建設(shè)指南》圖書

混凝土技術(shù)發(fā)展中心（以下簡(jiǎn)稱“中心”）隸屬建筑材料工業(yè)技術(shù)情報(bào)研究所，主要職能是跟蹤分析和研究國(guó)內(nèi)外混凝土行業(yè)科技前沿動(dòng)態(tài)，為全國(guó)混凝土行業(yè)開展技術(shù)服務(wù)工作，包括出版技術(shù)期刊、研究制定標(biāo)準(zhǔn)、開展技術(shù)咨詢、舉辦技術(shù)會(huì)議、承擔(dān)行業(yè)培訓(xùn)、從事認(rèn)證評(píng)價(jià)和開發(fā)研究等，中心是建材情報(bào)所主要業(yè)務(wù)部門之一。中心擁有員工10人，其中博士3人，正高職稱3人，副高職稱4人。中心掛靠的行業(yè)協(xié)會(huì)分支機(jī)構(gòu)包括中國(guó)散裝水泥推廣發(fā)展協(xié)會(huì)混凝土專業(yè)委員會(huì)、中國(guó)散裝水泥推廣發(fā)展協(xié)會(huì)預(yù)制建筑產(chǎn)業(yè)專業(yè)委員會(huì)、中國(guó)砂石協(xié)會(huì)建筑固廢利用分會(huì)、建筑材料工業(yè)技術(shù)情報(bào)研究所雙碳研究中心。依托中心成立的平臺(tái)有預(yù)拌混凝土質(zhì)量追溯公共服務(wù)平臺(tái)、混凝土行業(yè)數(shù)字化服務(wù)平臺(tái)、中國(guó)商品混凝土行業(yè)企業(yè)專家委員會(huì)（擁有200余名行業(yè)一線專家）、北京砼享未來工程技術(shù)研究院（會(huì)員制技術(shù)和管理服務(wù)）。

中心每年參與多個(gè)混凝土技術(shù)咨詢和技術(shù)服務(wù)項(xiàng)目，包括雄安新區(qū)混凝土項(xiàng)目咨詢、河北省多個(gè)高速公路高性能混凝土技術(shù)咨詢、固廢基膠凝材料和再生復(fù)合摻合料研發(fā)和制備技術(shù)，以及數(shù)十個(gè)混凝土企業(yè)的技術(shù)服務(wù)工作。開展預(yù)拌混凝土綠色產(chǎn)品認(rèn)證和科技成果評(píng)價(jià)工作。

咨詢電話：孫繼成 焦素芳 李海亮 13520073698 13521286915

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