能動系孫超課題組若田雄輝和王峰等人合作揭示多組分液膜蒸發(fā)過程中熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機制

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液體薄膜蒸發(fā)過程廣泛存在于微電子封裝、材料表面鍍膜等工業(yè)領(lǐng)域中，對最終產(chǎn)品質(zhì)量至關(guān)重要。蒸發(fā)過程中，液膜內(nèi)部會自發(fā)形成溫度和溶質(zhì)濃度梯度，其進一步會引起溫度和溶質(zhì)馬蘭戈尼效應（Marangoni effect），極大影響液膜蒸發(fā)過程。但這兩種效應引發(fā)的雙重不穩(wěn)定性機制及其對沉積形貌的動態(tài)調(diào)控規(guī)律尚未明確，制約了高精度涂層工藝的優(yōu)化。

近期，清華大學孫超教授課題組與荷蘭特溫特大學Detlef Lohse教授合作，以水-乙醇-茴香油三元混溶體系為研究對象，通過高精度熱成像與光學觀測技術(shù)，同時觀察到溫度馬蘭戈尼效應形成的微米級熱對流胞與毫米級油滴析出的多邊形圖案。結(jié)合多尺度數(shù)值模擬，團隊量化了表面張力梯度中溫度與濃度貢獻的競爭關(guān)系，結(jié)果表明熱效應在蒸發(fā)初期主導界面失穩(wěn)，而溶質(zhì)效應則隨液膜內(nèi)溶質(zhì)擴散而逐漸增強?；诖耍瑘F隊提出了熱-溶質(zhì)雙重馬蘭戈尼效應分階段主導的理論判據(jù)。進一步，通過調(diào)控蒸發(fā)速率與油滴析出臨界時間閾值，可以實現(xiàn)對微滴圖案特征波長的主動控制。

課題組通過圖1A所示實驗裝置觀察多組分液膜在蒸發(fā)過程中的動態(tài)行為。在液膜蒸發(fā)初期和中期，可分別從紅外相機和光學相機中觀察到液膜表面出現(xiàn)蜂窩狀熱對流圖案（圖1B）和多邊形的油滴析出圖案（圖1F）。這兩類圖案特征波長的差異（圖2）表明，液膜蒸發(fā)過程中存在兩種不穩(wěn)定性機制：熱不穩(wěn)定性（thermal instability）和溶質(zhì)不穩(wěn)定性（solutal instability）。

圖1：實驗裝置示意圖及蒸發(fā)過程主要現(xiàn)象

圖2：紅外相機和光學相機觀察的兩種圖案的波長分布

為了深入分析兩種不穩(wěn)定性機制的競爭關(guān)系，課題組通過數(shù)值模擬定量比較了熱馬蘭戈尼效應和溶質(zhì)馬蘭戈尼效應在表面張力中的貢獻。數(shù)值模擬結(jié)果揭示了兩種機制在蒸發(fā)過程中的動態(tài)轉(zhuǎn)換：熱馬蘭戈尼效應在初期主導對流模式，而溶質(zhì)馬蘭戈尼效應隨著液膜內(nèi)的溶質(zhì)擴散過程逐漸占據(jù)主導地位（圖3）。這一發(fā)現(xiàn)不僅解釋了實驗中觀察到的圖案波長差異，還為理解多組分液膜蒸發(fā)過程中的復雜流體動力學提供了理論支持。

圖3：熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機制判據(jù)

基于對兩種不穩(wěn)定性機制的理解，研究團隊展示了通過調(diào)節(jié)蒸發(fā)條件來控制液膜沉積圖案的應用潛力。在混入顆粒的液膜蒸發(fā)實驗中，當基底溫度較高時，熱馬蘭戈尼效應顯著，導致顆粒形成規(guī)則的沉積圖案；而當基底溫度降低時，顆粒則均勻沉積。該結(jié)果有助于為相關(guān)蒸發(fā)沉積技術(shù)的精確調(diào)控提供新的思路。

圖4：不同基底溫度下顆粒沉積圖案對比

相關(guān)研究成果以“多組分液膜蒸發(fā)過程中的熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機制”（Thermal-Solutal-Induced Bistability of Evaporating Multicomponent Liquid Thin Films）為題，于2月7日在線發(fā)表于《美國國家科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）雜志。

清華大學能動系2021級博士生若田雄輝為論文第一作者，清華大學能動系及燃燒能源中心教授、新基石研究員孫超為論文通訊作者。論文合作者包括能動系、燃燒中心博士后王峰以及荷蘭特溫特大學的Detlef Lohse教授。本研究得到國家自然科學基金基礎(chǔ)科學中心項目“非線性力學的多尺度問題研究”、騰訊新基石研究員項目及科學探索獎項目等的支持。

論文鏈接：

www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2418487122

圖文 | 若田雄輝

編輯 | 宋婷婷

審核 | 麻林巍

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